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綜合2025-12-23 19:36:1216147作者：gzijpvt

来源：中国科学技术大学发布时间：2025/9/27 9:00:02 选择字号：小中大

一维极化子超晶格精密探测研究取得重要进展

近日，维极闻科中国科大单分子科学团队利用基于扫描探针的化超“多合一”综合物性表征技术，结合在位表面合成技术，晶格精密WhatsApp%E3%80%90+86%2015855158769%E3%80%91king%20crane%20roblox在n型掺杂的探测单条聚合物中实现了一种准粒子—极化子的超晶格结构，并揭示了其高度耦合的研究晶格畸变、多带电荷密度波与振动模式退简并特性。重进展新该成果以“Polaron superlattices in n-doped single conjugated polymers”为题，学网于9月24日在线发表于《自然·纳米技术》。维极闻科

在高掺杂浓度下，化超多极化子（multiplepolarons）的晶格精密WhatsApp%E3%80%90+86%2015855158769%E3%80%91king%20crane%20roblox存在涉及复杂的多体相互作用，这些相互作用显著影响材料的探测电子学和输运性质。高度耦合的研究电子态与振动态的空间分布特征，对于从微观层面理解极化子间相互作用至关重要，重进展新但对其原子级分辨的学网精密探测仍是一项巨大的挑战。理论预言共轭聚合物中电荷载流子主要为极化子，维极闻科其准一维的特性使其成为捕捉并研究相互作用极化子的理想平台。该研究团队近期发展的多域多参量综合物性表征技术（Science 371, 818–822 (2021)），为在单化学键尺度探究表征原子级精准构筑的共轭聚合物中的极化子波函数提供了可能。

该团队利用表面精准合成技术，在具有较小功函数的银单晶Ag(111)和Ag(100)衬底表面制备了乙炔基桥连并五苯聚合物（EBPP），并与制备在具有较高功函数Au(111)衬底上的EBPP样品做了细致比较。分析表明，由于Ag(111)和Ag(100)向EBPP聚合物转移电子，使得EBPP为n型掺杂且具有不同掺杂浓度。在电声耦合作用下，导致极化子凝聚形成具有不同超周期的一维极化子超晶格，即Ag(111)表面的三倍周期的3a-EBPP和Ag(100)表面的五倍周期的5a-EBPP。与此相比较，生长在Au(111)表面的EBPP聚合物由于可忽略的掺杂浓度，不会形成类似的超晶格结构。

利用集成扫描隧道显微镜/谱（STM/STS）、原子力显微镜（AFM）和针尖增强拉曼光谱（TERS）的“三合一”综合表征技术(图1a)，以及第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，在单化学键水平实现了单条聚合物中极化子超晶格空间分辨的、高度耦合的结构、电子态和振动态的同步关联探测。通过AFM解析到的周期性晶格畸变所伴随的具有强耦合特征的电子态周期性调制与振动态退简并模式，揭示了不同超晶格中相互作用的极化子引起的多带电荷密度波属性（图1b-d）。对比几乎没有电荷转移的Au(111)表面获得的单倍周期聚合物结果，确认了电子掺杂增强的电声耦合引起的皮尔斯（Peierls）畸变对极化子超晶格的形成所起到的关键作用。

图1 a：基于扫描探针的“多合一”综合物性表征技术。b：AFM表征结构畸变。c：STM/STS表征多带电荷密度波特性。d：TERS表征振动模式退简并。

进一步，该团队结合实验所获得的高精度轨道能态与DFT计算结果，刻画出了极化子能带结构（图2a,f）。费米面处的能隙特征（红色箭头）表明体系存在极化子相互作用的关联效应，纠正了之前理论预测的极化子超晶格具有金属能带的错误认识。对比计算与实验获得的极化子态密度（图2b,c,g,h），表明GGA +U方法可在一定精度范围内描述极化子超晶格中的极化子波函数。超晶格中桥连乙炔基的拉曼位移频率与峰宽（半峰全宽，FWHM）显示出与极化子波函数空间分布的高度关联性（图2d,e,i,j）。其中，拉曼位移频率与乙炔基键长总体趋势相反，揭示了电子极化子超晶格中皮尔斯畸变引起的键长调制，拉曼峰宽信息揭示了化学键依赖的电声耦合强度的空间调制。但是，目前的理论框架对于处理复杂的极化子相互作用还有很大的困难，计算结果与高精度的实验结果还存在较大的偏差。

该项研究通过探针显微术与光谱技术的融合，实现了准一维超晶格极化子波函数的实空间直接成像，为理解极化子超晶格的相互作用微观行为提供了重要见解，对于理解有机半导体中的极化子电荷传输机制也具有重要意义。该成果所取得的高精度实验参数方面的进展，将为进一步发展针对极化子超晶格的理论模型提供更精确的实验基准，有助于更先进的极化子微观理论模型发展。

图2a,f：基于实验结果刻画出的极化子能带结构。b,c,g,h：理论计算与实验测量的极化子态密度。d,i：桥连乙炔键的拉曼频率与峰宽调制的实验结果。e,j：桥连乙炔键键长的计算结果。

中国科大博士生吴莹莹和李斌副教授为该论文的共同第一作者。中国科大王兵教授、合肥国家实验室马传许研究员为论文共同通讯作者。厦门大学谭元植教授提供了分子前驱物。中国科大理论团队为理论计算和分析提供了大力支持。X射线光电子能谱测量是在国家同步辐射实验室完成的。研究工作得到了科技部、中国科学院、国家自然科学基金委、安徽省、新基石科学基金会等项目的支持。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-025-02019-7

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